威廉希尔刘又年/黄健涵/李嘉伟团队在多组分串联反应制备恶唑烷酮领域取得重要进展
发布时间:2024-01-08 作者: 浏览次数:
近日,威廉希尔刘又年/黄健涵/李嘉伟团队在化学类国际顶级期刊Angew. Chem., Int. Ed. (DOI: 10.1002/anie.202318115)发表了题为“Perfluoroalkyl-Decorated Noble-Metal-Free MOFs for the Highly Efficient One-Pot Four-Component Coupling between Aldehydes, Amines, Alkynes, and Flue Gas CO2”的研究论文,并被选为热点文章。william hill官方网站为唯一单位,李嘉伟、吴琳淋和黄健涵为共同通讯作者,2021级硕士生杨帆为第一作者。
恶唑烷酮及其衍生物在不对称合成、手性助剂和抗菌药物中的广泛应用,受到了极大关注。以二氧化碳为原料构建C−N键合成恶唑烷酮具有重要的经济价值,目前也已开发了多种均相或多相催化体系,但大多数催化体系通常需要贵金属催化剂、苛刻的反应条件或高浓度的二氧化碳气氛。以炉烟二氧化碳和多种廉价工业原料作为反应底物,通过一锅多组分串联反应制备恶唑烷酮,可最大限度地减少合成操作,增加产物的结构和功能多样性,这其中高效、绿色的催化体系的构建是关键。
鉴于此,该团队构筑了系列全氟烷基修饰的非贵金属MOFs催化剂,发展了炔烃、醛、胺等工业大宗原料和炉烟二氧化碳的四组分串联反应,实现了恶唑烷酮及其衍生物的高效合成。结果发现,该类催化剂不仅能有效富集有机底物,还具备优异的水热稳定性。特别是,被催化剂富集的胺可进一步作为外源性二氧化碳的结合位点,大大提升了孔道中二氧化碳的浓度,促进恶唑烷酮的环化。这项项研究为发展高效、绿色的恶唑烷酮合成策略提供了新思路,也为二氧化碳的资源化利用提供了可行路径。
该项研究获得了国家自然科学基金(22308389)、湖南省自然科学基金及william hill官方网站中央高校基本科研业务费专项资金等支持。
文章链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202318115
(一审:李虎 二审:朱敏 三审:纪效波)